Կաթողիկոսարանի մատենադարանը հիմնվել է Բաբկեն Ա. Աթոռակից Կաթողիկոսի կողմից, 1932 թվականին: 1915 թվականին, Սիսից տարագրվելու և Կաթողիկոսարանի լքվելու ժամանակ, միաբաններին հաջողվել է իրենց հետ բերել սահմանափակ թվով ձեռագիր մատյաններ եւ հնատիպ գիրքեր: Բաբկեն աթոռակից Կաթողիկոսի կոչին ընդառաջելով հայկական հրատակչատները, գրատները եւ անհատներ Մատենադարանը հարստացրել են նոր հրատարակություններով։ Ներկայիս Մատենադարանում առկա է ավելի քան ութսուն հազար, հայերեն ու օտար լեզուներով տպված հատորներ, բառարաններ, պարբերաթերթեր, հանրագիտարաններ և այլ հրատարակություններ։
Մատենադարանում կա հնատիպ գիրքերի հատուկ բաժին:
Մատենադարանի բոլոր գիրքերը ցուցակագրված, գործում է նաև էլկտրոնային քարտարանը:
Մեծի Տանն Կիլիկիո Կաթողիկոսության մատենադարանի կայքէջն է` www.armenianorthodoxchurch.org